声 -
二又一成（OVA版）
神谷明（1993年劇場版）
松本保典（非売品ビデオ版）
山寺宏一（TV版）
福山潤（TV版・幼体化時）、
伊東みやこ（TV版・回想時、第2期15話、『映画かいけつゾロリ まもるぜ!きょうりゅうのたまご』のみ）
愛河里花子（第2期25話後半、26話終盤のみ）、
本シリーズの主人公。指名手配犯（『つかまる!!』以降）。
「いたずらの王者になること（一部の回では悪の王者になっていた）」、「可愛いお嫁さんをもらうこと」、「自分の城を持つこと」を目的に修行の旅を続けているが、日頃の行いや自身のドジな所と人の良さゆえ大半は貰えず仕舞いで終わっている。一人称は「俺様」。メカニックとしての才能はズバ抜けており、わずかな時間でガラクタやゴミからメカや乗り物、はては一人で遊園地を完成させるほどの優秀な発明家。物作りに強いこだわりがあり、子供になる遊園地で折り紙のおもちゃを作って大儲けしたこともあった。いたずらの天才を自称しているだけあって、頭脳明晰でいたずらの腕前もかなりのものだが、それを悪用して他人を傷付けるようなことは基本的にしない。
儲け話や宝物に目がなく、それを手にするには手段を選ばないなどかなりずる賢い反面、調子に乗りやすい性格から最後の詰めが甘く、いつもあと一歩のところで失敗に終わるがそれでも決して諦めないプラス思考の持ち主。『ほうれんそうマン』シリーズでは主人公・ポイポイのライバルとして登場していたため、ずる賢い面が強調されていた。しかし根は優しく困っている者がいると放っておけず、いたずらで培った閃きを活かして純粋に人助けをすることも多々ある。親子愛などといった情にはめっぽう弱く、涙もろい面も持つ。母・ゾロリーヌを心の底から慕っており、度々彼女のことを思い出して夢を叶える事を誓っている。人助けの際も、母親絡みで引き受ける事が多い。
普段は時代劇に出てくる渡世人に憧れて三度笠に縞の合羽という渋い服装で旅をしているが、「かいけつゾロリ」として活動するときには怪傑ゾロを模した専用の衣装（シルクハットにマスク、マントを羽織り、紫のスーツと赤いブーツを着用）に着替える。原作では「ゆうれいせん」の頃から胸の「Z」の二文字に「\」が入るようになる。上機嫌になると「ニヒニヒ」（ほうれんそうマンのころは「イヒヒヒ」や「ウシシシシシ」とも）と笑う癖と、平仮名の「の」を左右逆に書き間違える癖がある。年齢は若く見え、物語が進んでも老け込まないが実際は120を超えている。惚れっぽい性格で美人を見ると自分のお嫁さんにしようと頑張り、良い雰囲気になっても何らかの理由で失恋することが多く、場合によってはその人の幸せを考え、自ら潔く身を引くこともある。
女装時はゾロエと名乗り、子分のイシシとノシシだけでなく、イヌタクなど多くの人が見惚れて騙されるほどの容姿で、『けっこんする!?』では成行きで花嫁姿の自分に見惚れ、自分こそ理想の花嫁だと思いこんでしまい、本気でイヌタクと結婚しようとした。アニメ版ではこの姿の一人称が「ボクちゃん」になっていた。
運動神経抜群で特技は変装、悪巧み、発明、剣術、運転、催眠術など多彩。『カレーVSちょうのうりょく』ではスプーンを曲げる超能力を取得した。
周囲の評判は子分のイシシやノシシ、妖怪達からはいたずら者としての実力の高さから「先生」と呼ばれ、プッペやネリーやダンクといった人物からは信頼されている。一般人からは悪人扱いされることもあるが、人や場合によっては心優しい人物と認識されている。ガオンやロジャー、グラモやペペロなどライバルからは実力を認められているが、アーサーやイヌタクのような典型的な正義の味方からは悪人扱いされ、ブルルやタイガー、ゴリ丸などからは商売や勢力展開を妨害されることから敵視されている。なお、いたずらが相次いだことから指名手配にされてはいるが、ゾロリ達は旅の中でさまざまな国にも訪れている分彼を知らない者も多く、良いことも沢山しているため、世界的な指名手配には至っていない。また、前述の様に話の度に様々な国を渡り歩いている為、本人も気付かない内に非常に顔が広くなっており、とある話で知り合いになった人の家族等に別の話で会う事も少なくない。