ダークブレイン
担当声優：白熊寛嗣
「よくここまできたな。我こそは、この世の闇を統べる帝王ダーク・ブレイン！」
【特徴】
ザ・グレイトバトルやバンプレ作品に悪役として登場するキャラ。
強力なボス。
【ダークブレインの技】
ダークショット
【光弾で攻撃する。】
ウェーブウォール
【衝撃波で攻撃する。】
爆雷投下
【ジャンプして爆雷を投下する。】
火炎ビーム
【火炎ビームで攻撃する。】
炸裂弾
【炸裂弾で攻撃する。】
カッターキック（蹴り上げ）
【カッターキックで蹴り上げる。】
スカルナイト
担当声優∶置鮎龍太郎
「久しぶりやなぁ、ロア！」
【特徴】
ダークブレインの配下の一人。
デブデダビデ
担当声優：川津泰彦
「メシヨコーセ、サラヲクーダ、デブデダビデブー！」
【特徴】
ダークブレインの配下の一人。
クリスタルドラグーン
担当声優：不明
「怨敵、コンパチブルカイザー」
【特徴】
ダークブレインの配下の一人。
ダークブレイン(ザ・グレイトバトルⅢ)
鋼鉄魔王ダークアイアン
フェスティバル大帝
邪神龍
担当声優：なし
【特徴】
「スーパー鉄球ファイト！」のラスボス。
【邪神龍の技】
アイビーム
【目から弾を３発連続で発射。】
鉄球発射
【右腕の鉄球を飛ばし、攻撃する。】
ハイパーレーザー
【腹から太いレーザーを発射する。】
皇帝オーバーロード
担当声優：谷昌樹
「よくここまで来たなバトルフォース！」
【特徴】
ヴァリアント帝国の皇帝。
本作ではバトルアーマーの状態で登場。
【皇帝オーバーロードの技】
体力が0になった時
【体力が0になると、真の姿でであるバイオアーマーの姿を現す。】
第一形態
バイオミサイル
【生体ミサイルを発射して攻撃する。】
3連装ミサイル
【生体ミサイルを発射して攻撃する。】
ビッグナックル
【ロケットパンチで攻撃する。】
オーバーハングカノン
【ビームで攻撃する。】
第二形態
セルボール
【セルボールを発射して攻撃する。】
セルビット
【セルビットを召喚して攻撃する。】
メテオクラッシュ
【ロケットパンチで攻撃する。】
陸軍将軍ドンメル
担当声優∶西村知道
空軍将軍オーロラ
担当声優∶三石琴乃
海軍将軍デスマルク
担当声優∶阪口大助
X1号ロボ サンダーボルト
担当声優：なし
【特徴】
コンパチカイザーと最初に戦ったバトルアーマー。
【X1号ロボ サンダーボルトの技】
ロケットクロー
【腕の爪を飛ばして攻撃する。】
タックル
【角を倒して突進攻撃をする。】
サンダースマッシュ
【二つの角から電撃を放って攻撃してくる。】
アルディアカノン
【アルディア粒子を吸収して放つ中央のビーム砲による砲撃。】
X2号ロボ マックスマグマ
担当声優：なし
【特徴】
緑の惑星ツルスで戦うことになるバトルアーマー。
【X2号ロボ マックスマグマの技】
ビーム砲
【機体下部に有した熱エネルギーを利用したビーム砲で攻撃する。】
カノン砲
【背部に搭載されたパンチでは届かないカノン砲で攻撃する。】
X3号ロボ スチームパンカー
担当声優：なし
【特徴】
荒野の惑星ラノフで戦うことになるバトルアーマー。
【X3号ロボ スチームパンカーの技】
メガハンマー
【機体下部に搭載された格闘専用のとげ付きパーツでファイターを攻撃する。】
プラズマショット
【機体下部に搭載された直線レーザー発射機でファイターを攻撃する。】
連装カノン砲
【部に備えた弾幕を張る連装カノン砲でファイターを攻撃する。】
トゲ付き巨大ハンマー
【部に備えたトゲ付き巨大ハンマー発射装置でファイターを攻撃する。】
オーバーハングビーム
【機体中央からは強力なオーバーハングビームを発射する。】
ガルドラス
担当声優：なし
【特徴】
惑星ガルシアの伝説の怪物。強大な力で古代ガルシア文明を滅ぼしたなど伝承として語り継がれている。
実際にはまだ生息している絶滅寸前の小動物であり、人の足音などに驚いて暴れまわるなど非常に臆病な性格。しかしガルシアの住人からすれば突然暴れ出す危険な動物にしか見えず、駆除の対象とされてしまいそれゆえに絶滅寸前まで個体数が激減してしまったのである。ロアいわく「可哀想な動物」。
【ガルドラスの技】
怪光球
【目から光球を連射する。】
破壊光線
【胸部から赤い光線を照射する。】
合体三将軍
担当声優：なし
【特徴】
皇帝エピオンがオプティカルスリーに敗北した三将軍を合体して造りだしたバイオモンスター。
本作ではサイコバルタン、トールギス、シャドームーンの武器や能力を使わずに戦う。
【合体三将軍の技】
破壊光線
【口から赤い光線を発射する。】
パンチ
【強力なパンチを繰り出す。】
ハサミ
【両腕をサイコバルタンと同じハサミに変化させ、攻撃する。】
ハサミからの光弾
【両腕をサイコバルタンと同じハサミに変化させ、光弾を発射する。】
ブレード
【右腕をブレードに変化させ、攻撃する。】
邪龍神インフェリオス
担当声優：なし
【特徴】
聖杯のような杯に封印されていたがサタンダークネスの集めた悪のエネルギーに復活した。上半身は人型の怪物、下半身は蛇のようになっており、
口からどす黒い煙状の闇を吐き、それによって地球を光の届かない闇と氷の惑星に変えようとする。
【邪龍神インフェリオスの技】
火炎
【口から火炎を吐き、攻撃する。】
舌
【舌で攻撃する。】
カギ爪
【4本の腕のカギ爪で引き裂く。】
槍
【槍で攻撃する。】
衝撃波
【槍を振るい、衝撃波で攻撃する。】
杖の番人
ユーゼス・ゴッツォ/超神ゼスト
ドガ・ラーティアン
担当声優：中田譲治
ドガ・リターナ
担当声優：喜多村英梨
ドガ・セオ
担当声優：井上麻里奈
リジェス
担当声優：諏訪部順一
「我は絶望そのもの…」
【特徴】
絶望を振り撒く悪の根源。
【リジェスの技】
パンチ
【電撃を放ちながらパンチを繰り出す。】
キック
【火炎を放ちながらキックを繰り出す。】
レジエム光線
【組んだ両腕から超強烈な光線を放つ。】